記者從中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲悉，該校侯建國院士團(tuán)隊(duì)的董振超研究小組，在世界上首次實(shí)現(xiàn)了亞分子分辨的單分子光致熒光成像，為在原子尺度上展顯物質(zhì)結(jié)構(gòu)、揭示光與物質(zhì)相互作用本質(zhì)提供了新的技術(shù)手段。該成果于8月10日在國際知名學(xué)術(shù)期刊《自然·光子學(xué)》上。

用光實(shí)現(xiàn)原子尺度空間分辨一直是納米光學(xué)領(lǐng)域追求的終極目標(biāo)之一。掃描近場(chǎng)光學(xué)顯微鏡(SNOM)的出現(xiàn)點(diǎn)燃了實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)的希望，然而，熒光發(fā)射與拉曼散射過程不同，分子熒光在金屬結(jié)構(gòu)非?？拷肿訒r(shí)會(huì)由于非輻射過程被放大并占主導(dǎo)而導(dǎo)致熒光信號(hào)被淬滅，這極大限制了近場(chǎng)熒光顯微鏡的分辨率發(fā)展，也是迄今為止SNOM熒光成像空間分辨率很少達(dá)到10納米左右水平的根本原因。

針對(duì)以上挑戰(zhàn)，該團(tuán)隊(duì)對(duì)等離激元納腔結(jié)構(gòu)進(jìn)行了進(jìn)一步的精細(xì)調(diào)控，特別是探針尖端原子級(jí)結(jié)構(gòu)的制作與控制。他們通過精致的針尖修飾方法在探針尖端構(gòu)筑了一個(gè)原子尺度的銀團(tuán)簇突起結(jié)構(gòu)，并將納腔等離激元共振模式調(diào)控到與入射激光和分子發(fā)光的能量均能有效匹配的狀態(tài)，再采用超薄的三個(gè)原子層厚的介電層隔絕分子與金屬襯底的電荷轉(zhuǎn)移，從而成功實(shí)現(xiàn)了亞納米分辨的單分子光致發(fā)光成像。

他們驚喜地發(fā)現(xiàn)，當(dāng)探針逼近分子時(shí)，即便間距在一納米以下，光致發(fā)光的強(qiáng)度還是一直在隨間距的變小而單調(diào)增強(qiáng)，通常存在的熒光淬滅現(xiàn)象完全消失。這充分保證了這項(xiàng)技術(shù)發(fā)明的普適性，為廣泛應(yīng)用于物理、化學(xué)、材料、生物等領(lǐng)域提供了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。

這些研究結(jié)果實(shí)現(xiàn)了掃描近場(chǎng)光學(xué)顯微領(lǐng)域長期期待的用光解析分子內(nèi)部結(jié)構(gòu)的目標(biāo)，為在亞納米尺度上探測(cè)和調(diào)控分子局域環(huán)境、以及光與物質(zhì)相互作用提供了新的技術(shù)方法，對(duì)于近場(chǎng)光譜學(xué)和顯微學(xué)的基礎(chǔ)認(rèn)知與技術(shù)發(fā)展都至關(guān)重要。

關(guān)鍵詞： 亞分子分辨 單分子